Дослідження впливу бутанолу на анодну поведінку міді у розчинах фосфатної кислоти

2022;
: cc. 103–111
1
National Technical University “Kharkiv Polytechnic Institute”
2
National University of Civil Defence of Ukraine
3
National Technical University “Kharkiv Polytechnic Institute”
4
National Technical University “Kharkiv Polytechnic Institute”
5
Simon Kuznets Kharkiv National University of Economics
6
O.M.Beketov National University of Urban Economy in Kharkiv

Досліджена анодна поведінка міді у електролітах на основі фосфатної кислоти і бутанолу. Аналіз одержаних поляризаційних залежностей дозволив встановити ділянки знаходження міді у активному і пасивному стані та суміщеного протікання процесів розчинення міді і виділення кисню. Встановлено, що бутиловий спирт є інгібітором електродних процесів на міді і сприяє різкому зниженню густин струму у діапазоні потенціалів аноду до початку виділення кисню. Додавання бутанолу обумовлює зникнення осциляцій струму, які присутні на поляризаційних залежностях у розчинах фосфатної кислоти. За співвідношення C4H9OН:H3PO4 = 1:3 пасивація міді у фосфатно-бутанольних електролітах супроводжується появою чіткого піку, який розділяє зони активного і пасивного стану. При подальшому збільшенні співвідношення спирт:кислота пік поступово зменшується. Значення виходів за струмом ВС розчинення міді залежать від анодної густини струму ja і складу електроліту. Збільшенняjaприводить до зниження ВС; аналогічний вплив має підвищення вмісту С4Н9ОН. Найбільші значення ВС спостерігаються в діапазоні  ja= 0,5–2 А∙dm–2, що відповідають знаходженню міді у активному стані. Отримані залежності швидкості розчинення міді дозволили встановити, що зі збільшенням  ja до 20 А∙dm–2 цей параметр також збільшується. Якість оброблення міді залежить від густини струму і складу електроліту. У розчинах зі співвідношенням С4H9OН:H3PO4 = 2:1 якість оброблення незадовільна, поверхня неблискуча і має сліди після шліфування. Якісна обробка спостерігається у електролітах зі співвідношенням С4H9OН:H3PO4 = 1:2 і нижче. Полірування у таких розчинах дає можливість отримати блискучу поверхню міді зі згладженим рельєфом і відсутністю слідів шліфування.

  1. Yang,G.;Wang,B.;Tawfiq,K.; Wei, H.; Zhou, S.; Chen, G. ElectropolishingofSurfaces: TheoryandApplications.Surf. Eng. 2017, 33, 149-166.http://dx.doi.org/10.1080/02670844.2016.1198452
  2. Abdel-Fattah,T.M.;Loftis,J.D. ComparisonoftheElectrochemicalPolishingofCopperandAluminuminAcidandAcid-freeMedia.ECSTrans.2009, 25, 327-334.https://doi.org/10.1149/1.3203970
  3. Chatterjee, B.Science and Industry of Electropolishing.Galvanotechnik2015, 71, 71-93.
  4. Rotty,C.;Mandroyan,A.;Doche,M.-L.;Hihn, J.-Y.Electropolishing of CuZn Brasses and 316L Stainless Steels: Influence of Alloy Composition or PReparation Process (ALM vs. Standard Method).Surf.Coat. Techn. 2016, 307, 125-135. https://doi.org/10.1016/j.surfcoat.2016.08.076
  5. Wu, D.; Kang, R.; Guo, J.; Liu, Z.; Wan, C.;Jin, Z.On theReactionMechanismof a HydroxyethylideneDiphosphonicAcid-BasedElectrolyteforElectrochemicalMechanicalPolishingofCopper.Electrochem. Commun. 2019, 103, 48-54. https://doi.org/10.1016/j.elecom.2019.05.001
  6. Rokicki, R.;Hryniewicz, T.Enhanced Oxidation-Dissolution Theory of Electropolishing.Trans. Inst. Met. Finish. 2012, 90, 188-196. https://doi.org/10.1179/0020296712Z.00000000031
  7. Li, D.; Li, N.; Xia, G.;Zheng, Z.; , Wang, J.; Xiao, N.;Zhai, W.; Wu, G. An in-situ Study of Copper Electropolishing in Phosphoric AcidSolution.Int. J. Electrochem. Sci. 2013, 8, 1041-1046.
  8. Smirnova, O.;Pilipenko, A.;Pancheva, H.;Smirnova, O.;Pilipenko, A.;Pancheva, H.;Zhelavskyi, A.;Rutkovska, K.Study of Anode ProcessesDuringDevelopment of the New ComplexThiocarbamide­CitrateCopper PlatingElectrolyte.EEJET2018, 1, 47-51. https://doi.org/10.15587/1729-4061.2018.123852
  9. Jacquet, P.A.On the Anodic Behavior of Copper in Aqueous Solutions of Orthophosphoric Acid.Trans. Electrochem Soc.1936,69, 629-656. https://doi.org/10.1149/1.3498234
  10. Patil, Y.;Dulange, S.R. A Review on Electropolishing Process and its Affecting Parameters International.IJARSE2014, 3, 246-252.
  11. Elmalah,N.M.; AbdElhaliem, S.M.; Ahmed, A.M.;Ghozy, S.M.Effect of Some Organic Aldehydes on the Electropolishing of Copper in Phosphoric Acid.Int. J. Electrochem. Sci. 2012, 7, 7720-7739.
  12. L,i D.; Li, N.; Xia, G.;Xiao N.; Zheng, Z.;Zhai, W.; Wu, G. Effect of Sodium Dodecyl Sulfate on Copper Anodic Dissolution in Phosphoric Acid Solution.Int. J. Electrochem. Sci. 2012, 7, 9271-9277.
  13. Huo, J.; Solanki, R.; McAndrew, J.ElectrochemicalPolishingofCopperforMicroelectronicApplications.Surf. Eng.2003, 19, 11-16. https://doi.org/10.1179/026708402225010047
  14. Ahmed, A.M.;Abd El-Haleem, S.M.; Saleh, M.G.A.;Abdel-Rahman,A.A.-H. Cooper Electropolishing in the Presence of Purine Derivatives.Asian J. Chem.2013, 25, 1512-1520. https://doi.org/10.14233/ajchem.2013.13125
  15. Taha, A.A.; Ahmed, A.M.; Abdel Rahman, H.H.;Abouzeid, F.M. The Effect of Surfactants on the Electropolishing Behavior of Copper in Orthophosphoric Acid.Appl. Surf. Sci.2013, 277, 155-166. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2013.04.017
  16. Batouti, M.E.; Ahmed, A.-M.M:Study of Electrochemical Behavior of Copper in Presenceof Dicarboxylic and Tricarboxylic Acids.Rev. Roum. Chim.2015, 60, 1047-1058.
  17. Liu S.-H., Shieh J.-M, Chen C.;Hensen, K.; Cheng, S.-S. Roles of Additives in Damascene Copper Electropolishing.J. Electrochem. Soc.2006, 153, C428-C433. https://doi.org/10.1149/1.2193348
  18. Mounir, F.;Issami El, S.;Bazz,iLh.;Salghi,R.;Bammou, L.;Bazzi, L.;Chihab Eddine, A.;Jbara, O.Copper Corrosion Behavior in Phosphoric AcidContaining Chloride and its Inhibition by Artemisia Oil.IJRRAS2012, 13, 574-587.
  19. Pircher, E.;Martínez, M.R.;Hansal, S.;Hansal, W.Electropolishing of Copper Alloys in Phosphoric Acid Solutions with Alcohols.Plating Surf. Finishing2003, 90, 74-79.
  20. Taha A.A.;Sallam S.A.; Ahmed A.M. Corrosion of Copper in Phosphoric Acid‐Ethanol Mixture.Anti-Corros.Method. M.1994, 41, 10-16. https://doi.org/10.1108/eb007342
  21. Attia, A.A.;Elmelegy, E.M.;Batouti, M.E.; Ahmed, A.-M.M. Studying Copper Electropolishing Inhibition in Presence ofSomeOrganicAlcohols.Port. Electrochim. Acta2016, 34, 105-118. https://doi.org/10.4152/pea.201602105
  22. Zhao, J.;Kunieda, M.; Yang, G.;Yuan, X.-M. Effects of Electrolyte Formulas on Electrochemical Polish Planarization of Pure Copper.Key Eng. Mat.2010, 447-448, 159-163. https://doi.org/10.4028/www.scientific.net/KEM.447-448.159
  23. Awad, A.M.;Ghany, N.A.A.;Dahy, T.M. Removal of Tarnishing and Roughness of Copper Surface by Electropolishing Treatment.Appl. Surf. Sci.2010, 256, 4370. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2010.02.033
  24. Abdel-Haleem, S.M.; Ahmed, A.M.;Shadad, M.I.Kinetic Study of Anodic Corrosion of Copper in Phosphoric Acid and Effects of Some Phenols Derivatives.Asian J. Chem.2013, 25, 9693-9700. https://doi.org/10.14233/ajchem.2013.15132
  25. Du, B.; Suni, I.I. Mechanistic Studies of Cu Electropolishing in Phosphoric Acid ElectrolytesюJ. Electrochem. Soc.2004, 151, C375-C378. https://doi.org/10.1149/1.1740783
  26. Silchenko, D.;Pilipenko, A.;Pancheva, H.;Khrystych, O.;Chyrkina, M.; Semenov, E.Establishing the Patterns in Anode Behavior of Copper in Phosphoric Acid Solutions when Adding Alcohols.EEJET2018, 4, 35-41. https://doi.org/10.15587/1729-4061.2018.140554
  27. Ding,L.; Wu, P.; Cheng, J.; Niu, Y.; Song, Z.; Kong, X. Electrochemical Oscillations during Electro-oxidation of Copper Anode in Phosphoric Acid Solution.Electrochemistry (Tokyo)2019,87, 14-19. https://doi.org/10.5796/electrochemistry.18-00002
  28. Demeev, B.B.;Dauletbay, A.;Nauryzbaiev, M.K. The Effect of Organic Surface-Active Additives Upon theKinetics of Electrodeposition of Ultrafine Copper Powder.Chem. Eng. Trans.2016, 47, 211-216. https://doi.org/10.3303/CET1647036
  29. Kwon, G.D.; Kim, Y.W.; Moyen, E.;Keum, D.H.;Lee, Y.H.;Baik, S.;Pribat, D. ControlledElectropolishing of Copper Foils atElevatedTemperature.Appl. Surf. Sci.2014, 307, 731-735. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2014.04.144
  30. Elmalah, N.M.;Elhaliem, S.M.A.; Ahmed A.M.;Ghozy S.M.Effect of Some Organic Aldehydes on the Electropolishing of Copper in Phosphoric Acid.Int. J. Electrochem. Sci.2012, 7, 7720-7739.
  31. Li, D.; Li, N.; Xia, G.; Zheng, Z.; Wang, J.; Xiao, N.;Zhai, W.; Wu, G.An in-situ Study of Copper Electropolishing in Phosphoric Acid Solution.Int. J. Electrochem. Sci. 2013, 8, 1041-1046.
  32. Smirnova, O.;Brovin, A.;Pilipenko, A.;Zhelavska, Yu.Studying the Kinetics of Electrode Reactions on Copper, Silver and Gold in Acid Thiourea-Citrate Electrolytes.Mater.Today Proceed.2019, 6, 141-149. https://doi.org/10.1016/j.matpr.2018.10.087
  33. Sincheskul, A.;Pancheva, H.;Loboichenko, V.; Avina, S.;Khrystych, O.; Pilipenko, A.Design of the Modified Oxide-Nickel Electrode withImprovedElectricalCharacteristics.EEJET2017, 5, 23-28. https://doi.org/10.15587/1729-4061.2017.112264
  34. Ahmed, A.-M.M.;Batouti, M.E.;Khelil, S.M.S.Electropolishing of Metallic Surfaces and the FactorsInfluencing on the LimitingCurrent.Port. Electrochim. Acta2015, 33, 105-110. https://doi.org/10.4152/pea.201502105